พระสันตะปาปาลิเบริอุสแม้ว่าจะอ่อนแอในบางเรื่อง แต่ช่วยให้พระศาสนจักรเป็นหนึ่งเดียวกัน โดยการสนับสนุนบรรดาพระสังฆราชและโดยจดหมายของพระองค์ พระองค์ยืนยันในข้อความเชื่อที่ประกาศในสังคายนาเมืองนีเชอา

ในระหว่างรัชสมัยของจักรพรรดิคอนสแตนติอุสที่ 2 เก้าปีก่อนที่จูเลียนจะได้เป็นจักรพรรดิ ลิเบริอุสได้รับเลือกเป็นพระสันตะปาปาแห่งกรุงโรม พระองค์ดำเนินตามข้อความเชื่อสากล หรือข้อความเชื่อถูกต้องที่มาจากข้อความเชื่อของสังคายนาเมืองนีเชอา แต่จักรพรรดิคอนสแตนติอุสพยายามที่จะทำให้พระสันตะปาปาลิเบริอุสมานับถือลัทธินิยมอารีอุส เหมือนที่พระองค์นับถืออยู่

คอนสแตนติอุสยังปรารถนาจะฆ่านักบุญอาทานาซิอุสแห่งอเล็กซานเดรีย ผู้ปกป้องความเชื่อคริสตชน พระองค์กล่าวหาว่าอาทานาซิอุสเป็นพวกก่อจลาจล และต้องการให้พระสันตะปาปาลิเบริอุสเห็นด้วยว่าอาทานาซิอุสควรถูกตัดสินประหารชีวิต เมื่อพระสันตะปาปาลิเบริอุสปฏิเสธที่จะทำตาม คอนสแตนติอุสได้เนรเทศพระสันตะปาปา
 

พระสันตะปาปาลิเบริอุส

ประมาณสามปีต่อมา พระสันตะปาปาลิเบริอุสถูกจักรพรรดิคุกคาม และถูกบังคับให้ลงพระนามในคำแถลงว่า พระองค์ยอมรับความเชื่อของลัทธินิยมอารีอุส พระสันตะปาปาลิเบริอุสได้รับอนุญาตให้กลับมาที่กรุงโรม และประชาชนเรียกร้องให้พระองค์กลับมาเป็นสังฆราชอีกครั้ง

แม้ว่าพระสันตะปาปาลิเบริอุสจะถูกบังคับให้ประกาศว่าพระองค์นับถือลัทธินิยมอารีอุส แต่พระองค์ยังซื่อสัตย์ต่อความเชื่อที่แท้จริงของคริสตชน หลังจากคอนสแตนติอุสสิ้นพระชนม์ในค.ศ.360 พระสันตปาปาพยายามสร้างความเป็นหนึ่งเดียวในท่ามกลางคริสตชนที่ถือตามข้อความเชื่อแห่งสังคายนาเมืองนีเชอา และผู้ไม่ยอมรับสังคายนา พระองค์พยายามทำให้อำนาจของพระสังฆราชแห่งโรมเข้มแข็งมากขึ้น

ในค.ศ.364 วาเลนส์เป็นจักรพรรดิในภาคตะวันออก พระองค์นับถือลัทธินิยมอารีอุส และเนรเทศพระสังฆราชบางองค์ที่เทศน์สอนต่อต้านลัทธินิยมอารีอุส

บรรดาพระสังฆราชทางตะวันออกกลุ่มใหญ่ได้เลือกผู้แทน 3 คนเดินทางมากรุงโรม และได้ขอความช่วยเหลือจากจักรพรรดิคริสตชนแห่งภาคตะวันตก และขอให้พระสันตะปาปาช่วยเหลือ ขณะที่พระสังฆราชทั้งสามมาถึงกรุงโรม จักรพรรดิไม่อยู่ พระสันตะปาปาลิเบริอุสได้ต้อนรับและให้ช่วยเหลือทุกอย่างเท่าที่พระองค์สามารถทำได้ พระองค์ยังได้สนับสนุน แนะนำพวกเขาให้เชื่อและสอนข้อความเชื่อแห่งสังคายนาเมืองนีเชอา และให้ละทิ้งความเชื่อที่ผิด

พระสันตะปาปาเขียนจดหมายหลายฉบับถึงพระสังฆราชแห่งตะวันออกทั้งหมดทุกคน ที่ซื่อสัตย์ในความเชื่อเที่ยงแท้ บอกกับพวกเขาในสิ่งเดียวกัน จดหมายเหล่านี้ถูกนำกลับไปภาคตะวันออกโดยพระสังฆราชทั้งสาม จากคำขอร้องของพระสันตะปาปา บรรดาพระสังฆราชแห่งแคว้นโกล แอฟริกาเหนือ และอิตาลี ได้เขียนถึงพระสังฆราชแห่งตะวันออก ประกาศยืนยันความเชื่อของพวกเขาตามข้อความเชื่อแห่งเมืองนีเชอา ด้วยเหตุนี้ ความเป็นหนึ่งเดียวในความเชื่อเที่ยงแท้ถูกประกาศขึ้น และพระสันตะปาปาลิเบริอุสได้ชดเชยความผิดพลาดบกพร่อง ความอ่อนแอในชีวิตของท่านก่อนหน้านี้แล้ว